3月6日，浙江大学李中坚教授和李有智副研究员（共同通讯）在Angew. Chem. Int. Ed.发表了题为“Spin-Regulated Fe-Cu Diatomic Catalytic Chemistry Enables Significant Minimization of Catalyst Consumption With High-Efficiency Fenton-Like Activity”的研究论文，开发了一种氮掺杂碳负载的铁铜双原子催化剂，活化PMS快速降解BPA。
基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术因其高反应活性、宽泛的pH适应性和对复杂基质的高耐受性，已成为降解水环境中持久性有机污染物的强效技术。该技术的核心挑战在于设计能够高效活化过一硫酸盐，同时保持低材料消耗和高结构稳定性的催化剂。单原子催化剂因其均一的活性位点、明确的原子结构和接近100%的原子利用率，在过一硫酸盐活化领域受到广泛关注。现有研究表明，通过调控配位环境、修饰活性中心以及设计催化剂载体，可以有效调节过一硫酸盐的活化路径。然而，单原子催化剂的高成本和有限的金属负载量限制了其大规模应用，迫切需要开发能在降低催化剂用量的同时提升单位催化活性的策略。
本研究开发了一种氮掺杂碳负载的铁铜双原子催化剂，在保持高过一硫酸盐活化效率的同时实现了催化剂用量的最小化。通过构建不对称铁铜配位并诱导铁的自旋态从低自旋向高自旋转变，该催化剂增强了铁3d轨道与氧2p轨道的电子耦合，显著提升了本征活性。该催化体系为污染物降解建立了高效的电子转移路径，仅需文献常规报道用量10%–20%的催化剂即可实现双酚A的快速去除（5分钟内完全降解，观测速率常数达1.61 min⁻¹）。密度泛函理论计算与电化学分析表明，异核配位调控了活性中心的自旋态，缩小了铁3d轨道d带中心与费米能级间的能隙，从而强化了反应界面的电子相互作用，使过一硫酸盐吸附的自由能垒在热力学上显著降低。生命周期评估进一步证实了该体系优越的环境性能。本研究通过自旋态工程提供了一种普适性的单位催化活性提升策略，为基于过一硫酸盐的水处理技术赋予了实际应用潜力。